第一作者：Roselyn M. Rodrigues

通讯作者：刘翀

通讯单位：UCLA

DOI：10.1038/s41929-019-0264-0

本文亮点
1.手段：引入生物相容性的全氟化碳（PFC）纳米乳液作为H2载体使CO2还原成乙酸的通量增加190％。

2. 性能：以acetogen Sporomusa ovata为模型系统，4天内乙酸的平均浓度达到6.4 ± 1.1 g/l（107 mM），法拉第效率接近100％。这相当于1.1 mM h-1的产率，是生物电化学系统中最高的。

3. 机理：全氟化碳纳米乳液的非特异性结合使H2的转移及其氧化的动力学提升了三倍以上。

4. 意义：证实纳米级气体载体的引入可以突破电驱动的微生物CO2还原的瓶颈，为体系的进一步优化指明道路。由于PFC对于各种小的非极性气体具有高的气体溶解度，因此PFC纳米乳剂也可能适用于生物催化的N2固定和CH4官能化等极具挑战性的过程。

背景介绍
1. CRR:CO2还原一方面可以转化和存储可再生能源，另一方面可以有效去除温室气体，是目前催化研究领域的热点之一。

2. 无机材料与微生物复合体系：2016年，刘翀等人在Science上报道了微生物-无机材料复合体系，其CO2还原的效率超过光合作用（Science 2016, 352, 1210–1213）; 随后，他们还将这种生物-无机复合体系应用到了N2的固定等。（Proc. Natl Acad. Sci. USA 2017, 114, 6450–6455）

3. 全氟化碳（PFC）：a. PFC分子具有生物惰性，并且由于分子的刚性和弱的分子间相互作用而具有溶解大量气体的能力，比如H2在PFC中的溶解度比水中的溶解度高一个数量级。b. PFC纳米乳液制备简单，功能多样化，是极具吸引力的材料。

图文解析

图1. 将水分解催化剂与CO2固定微生物结合的混合系统的示意图。

图2. PFC纳米乳液的引入提高了CO2还原的生产率。

要点：PFC纳米乳液的引入将电驱动的CO2还原成乙酸的产率提高了190％。

图3. 流式细胞术分析表明纳米乳剂和细菌之间的非特异性结合.

要点：a. PFC是生物惰性的并且与无机催化剂相容; b. H2，作为小的非极性分子，通过细胞质膜被动地扩散而不需要任何特定的转运蛋白。因此，PFC纳米乳t同样适用于以H2作为介体的其他电驱动微生物CO2固定系统。

图4. 局部H2浓度和转移动力学。

要点：PFC乳液的纳米级特征及其与微生物的非特异性结合有利于H2转移和随后的总体通量。作者提出，电驱动的微生物CO2固定中的理想气体载体不仅应表现出高的H2溶解度，而且还表现出快速的H2转移（通过具有良好结合亲和力的纳米级界面来促进）。通过额外的反应器工程，使用纳米级气体载体可以实现更高的CO2固定的生产率。