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剑桥&哈佛PRL:铁电、相变、拓扑、自旋
作者:知社 | 2024/3/19 11:16:53 | 浏览:297 | 评论:0

单层铋是目前唯一一种被实验证实的二维单质铁电材料,由于其自旋轨道耦合强,且拥有丰富的拓扑相,在新兴量子材料领域拥有广阔的应用前景。近期,剑桥大学和哈佛大学的研究人员发现,光照可以引发单层铋的结构相变,从铁电相和顺电相出发,可以产生四种新的晶体结构,且结构之间可以通过改变载流子浓度和电子温度而相互转换。此外,每种晶体结构都拥有独特的电子拓扑和自旋拓扑性质,可以通过光照实现量子材料电子和自旋性质的超快调控。这一发现可能在未来应用于低能耗电子器件和量子计算。相关工作于2024年3月12日发表在Physical Review Letters上。


剑桥&哈佛PRL:铁电、相变、拓扑、自旋


铁电材料是一种特殊的材料,由于不同原子携带不同电荷,会产生自发极化。此外,由于极化产生的电偶极矩方向因外电场而改变,铁电材料会呈现出类似于铁磁体在磁场中的性质。理论计算表明,单层铋拥有单质铁电这一有趣的性质 [Adv. Funct. Mater. 28, 1707383(2018)]。尽管这种材料由一种原子组成,由于其特殊的Pmn21晶体结构,相同的原子在不同高度携带不同电荷,从而在面内实现自发极化,产生铁电相。相关理论预测随后被实验证实[Nature 617, 67(2023)]。


近期,一个来自剑桥和哈佛的研究团队,通过第一性原理计算,发现光照会把电子从价带激发到导带(图1a),从而改变原子周围的电子分布,引发结构相变,恢复空间反演对称性,让Pmn21铁电相变成顺电相。通过改变载流子浓度和电子温度,能产生两种不同的顺电相P4/nmm和Pmmn(图1b)。有趣的是,新的顺电相只能由光照产生,且一旦光照消失,就会恢复成铁电相(图1c)。此外,晶格温度的升高会带来另一个顺电相Pmna,在高温下的Pmna顺电相也能在光照下产生另外两种瞬态的新顺电相P4/mmm和Cmmm(图1d-f)。这种瞬态结构相变能广泛应用于电子器件的超快调控。

剑桥&哈佛PRL:铁电、相变、拓扑、自旋


(a)铁电相单层铋的轨道投影能带。(b)铁电相单层铋在不同载流子浓度和电子温度的相图。(c)铁电相单层铋在不同载流子浓度和电子温度的相变势能面。(d)顺电相单层铋的轨道投影能带。(e)顺电相单层铋在不同载流子浓度和电子温度的相图。(f)顺电相单层铋在不同载流子浓度和电子温度的相变势能面。


更引人瞩目的是,结构相变还伴随着电子拓扑性质的改变。图2a展示了电子温度3160 K时,铁电相单层铋能带随载流子浓度的变化。随着光照强度的增加,电子带隙逐渐减小,当每个原子中有0.105个电子被光激发时,晶格结构发生从Pmn21到P4/nmm的相变,系统变成狄拉克半金属。对于顺电相,载流子浓度的增加让系统变成节点线半金属,这一过程也伴随着从Pmna到Cmmm的结构相变(图2d)。


此外,该研究探讨了低载流子浓度时,铁电相和顺电相的自旋拓扑性质。由于铋元素自旋轨道耦合强,自旋不再是好量子数,因此很难用自旋向上或向下描述自旋陈数(spin Chern number)等拓扑不变量。研究人员们引入了自旋能带结构的概念,把x、y、z三个方向的自旋算符投影到所有占据的电子态,得到向上和向下两种自旋本征值,形成自旋能带结构。当向上和向下的自旋能带不接触时,两种自旋相对独立,从而可以分别使用自旋向上和向下的拓扑环绕(spin Wilson loop)描述自旋陈数。该研究发现,铁电相的单层铋在结构相变发生前,自旋能带在三个方向都具有能隙(图2b),而自旋拓扑环绕为2(图2c),是自旋陈数为2的双重量子自旋霍尔绝缘体。随着结构相变和电子拓扑相变的发生,自旋能隙消失,意味着自旋向上和向下的量子态开始接触,从而无法描述自旋拓扑。相比而言,顺电相的单层铋在相变发生前,面内x和y方向的自旋能带一直互相接触,但z方向的自旋能带始终拥有带隙(图2e),因此可以从z方向定义自旋拓扑环绕,得到自旋陈数为3的三重量子自旋霍尔绝缘体(图2f)。随着光生载流子浓度的增加,结构相变和电子拓扑相变同时发生,z方向自旋能隙关闭,自旋拓扑不再适用。

剑桥&哈佛PRL:铁电、相变、拓扑、自旋

(a)铁电相单层铋能带在电子温度3160 K下随载流子浓度的变化。(b)铁电相单层铋在不同浓度的自旋能带结构。(c)铁电相单层铋不同自旋的拓扑环绕。(d)顺电相单层铋能带在电子温度790 K下随载流子浓度的变化。(e)顺电相单层铋在不同浓度的自旋能带结构。(f)顺电相单层铋不同自旋的拓扑环绕。


该研究发现了二维单质铁电材料光致相变、拓扑和自旋之间的紧密联系:对于铁电相,双重量子自旋霍尔绝缘体在光照下变成狄拉克半金属;对于顺电相,三重量子自旋霍尔绝缘体在光照下变成节点线半金属。这两种相变的发生,不仅为量子材料性质的调控提供了新途径,而且为新型电子器件等领域的研究提供了新的可能。例如,通过光照产生结构相变、电子拓扑相变和自旋拓扑相变,可以实现对电子器件的超快调控。


正是由于这些独特的特性,科学家们希望深入表征这些材料的性质和行为。例如,通过时间分辨的角分辨光电子能谱,可以观察到双重自旋量子霍尔绝缘体到狄拉克半金属相变发生过程中拓扑边缘态的变化。前者拥有两对不同自旋的拓扑边缘态,在Γ和X点双重简并;后者的体态狄拉克锥在边缘的投影,以及连接狄拉克锥的费米弧也清晰可见(图3a);同理,三重自旋量子霍尔绝缘体到节点线半金属的相变,也拥有清晰的边缘态变化(图3b)。

剑桥&哈佛PRL:铁电、相变、拓扑、自旋


(a)铁电相单层铋(010)边缘态在电子温度3160 K下随载流子浓度的变化。(b)顺电相单层铋(100)边缘态在电子温度790 K下随载流子浓度的变化。


结论:单层铋拥有丰富的物理特性,包括强自旋轨道耦合、单质铁电性、丰富的拓扑相和光致相变。在这项工作中,研究人员们通过第一性原理计算,发现光可以诱导四种从未被报道过的瞬态相。铁电相在光照下从双重量子自旋霍尔绝缘体变成两种二维狄拉克半金属,顺电相从三重量子自旋霍尔绝缘体变成两种节点线半金属。此外,为了研究铁电相和顺电相本身的拓扑性质,作者们引入了自旋能带结构的概念,从而能够在强自旋轨道耦合体系中计算自旋向上/向下对应的自旋陈数。在光致结构相变的过程中,电子和自旋带隙的关闭会导致电子和自旋拓扑相变同时发生,并得到不同的边缘态,可以在实验中被直接测量。


该研究提供了光调控铁电、相变、拓扑和自旋的新方法,可能在未来被广泛运用于调控量子材料的物理性质。相关论文于2024年3月12日发表在Physical Review Letters上,作者是剑桥大学的彭博博士(第一作者+通讯作者)、Gunnar F. Lange博士、王康博士、Robert-Jan Slager博士和Bartomeu Monserrat教授(通讯作者),以及哈佛大学的Daniel Bennett博士。


剑桥&哈佛PRL:铁电、相变、拓扑、自旋

论文信息:
Bo Peng*, Gunnar F. Lange, Daniel Bennett, Kang Wang, Robert-Jan Slager, and Bartomeu Monserrat*. Photoinduced Electronic and Spin Topological Phase Transitions in Monolayer Bismuth. Physical Review Letters 132, 116601(2024).

doi:10.1103/PhysRevLett.132.116601

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