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美国阿贡实验室,Nature Nanotechnology!!
作者:追光者 能源技术情报 | 2024/8/23 10:15:31 | 浏览:333 | 评论:0

美国阿贡实验室,Nature Nanotechnology!!

【研究背景】
随着能源需求的不断增长,对高性能电池的需求也日益增加。电池材料的机械强度和稳定性直接影响到电池的能量密度和使用寿命,因此,如何提升电池材料的性能成为了研究的热点。微应变作为结构缺陷(如位错和堆垛层错)的结果,显著影响了能源材料的机械强度,尤其在太阳能电池、催化剂和电池等领域中尤为重要。分层过渡金属氧化物作为一种有前景的钠离子电池正极材料,其在充放电过程中经历的反复离子提取和插入,会导致晶格畸变,从而在正极颗粒内部逐渐积累微应变。这种微应变的积累不仅导致了内部结构疲劳,还加剧了正极材料在循环使用中的容量退化问题。


为了应对这一挑战,研究者们在形貌工程、组成调整、表面涂层和元素掺杂等方面进行了大量的努力,试图通过这些策略来控制微应变。然而,现有的策略主要是在电池材料合成后的后期进行修正,难以有效地解决合成过程中原生结构缺陷的成核和生长问题。这些原生缺陷通常在最终的正极材料中被发现,并成为性能退化的关键因素。因此,迫切需要在电池材料的合成过程中进行先进的诊断,以降低不良结构缺陷的风险,从而提升材料的整体性能。


针对这一需求,布鲁克海文国家实验室(美国能源部的实验室)Xianghui Xiao, 美国阿贡国家实验室Gui-Liang Xu & Khalil Amine教授在“Nature Nanotechnology”期刊上发表了题为“Microstrain screening towards defect-less layered transition metal oxide cathodes”的最新论文。科学家们开展了对钠分层氧化物正极材料合成过程中的微应变进行实时和实际条件下的筛选研究。通过多尺度原位同步辐射X射线衍射和显微镜技术,研究揭示了过渡金属在前体颗粒中的空间分布对纳米尺度相变、局部电荷异质性和微应变的积累有显著影响。这种过渡金属的意外主导作用导致了缺陷成核和生长的反直观外向传播现象。本研究提出了通过优化加热速率等策略来减轻微应变和减少晶体缺陷的生成,从而显著提高了电池材料的结构稳定性。这一研究为无缺陷电池材料的设计合成提供了重要的理论依据和实践指导,代表了电池材料研究的一个关键进展。

 

【科学亮点】
(1)实验首次对钠分层氧化物正极材料在实际合成过程中的微应变进行了系统筛选,并揭示了过渡金属在单个前体颗粒中的空间分布对纳米尺度相变、局部电荷异质性和微应变积累的强烈影响。

(2)实验通过多尺度原位同步辐射X射线衍射和显微镜表征,发现过渡金属的不均匀分布导致了意外的缺陷成核和生长的外向传播。具体结果表明,这种过渡金属的主导作用引起了微应变的积累和晶体缺陷的增加,显著影响了材料的结构稳定性。


(3)进一步的研究表明,改进的合成策略可以通过操控加热升温速率,减少微应变的残留,防止原生结构缺陷的形成,从而提高了材料的循环稳定性和结构耐受性。


(4)本研究的微应变筛选工作为电池材料的设计合成提供了关键步骤,推动了向无缺陷电池材料的合成设计方向的发展。


【图文解读】
 

美国阿贡实验室,Nature Nanotechnology!!

图1:前体的形貌和化学性质。

 

美国阿贡实验室,Nature Nanotechnology!!

图2:固态合成过程中的结构演变。

 

美国阿贡实验室,Nature Nanotechnology!!

图3:合成过程中的结构缺陷和化学演变。。

 

美国阿贡实验室,Nature Nanotechnology!!

图4:颗粒裂纹及其消除。

 

美国阿贡实验室,Nature Nanotechnology!!

图5:电化学性能。

 

美国阿贡实验室,Nature Nanotechnology!!

图6:事后分析。


【科学启迪】
本文的研究揭示了微应变在电池材料合成中的重要性,特别是其对结构稳定性的深远影响。通过多尺度原位同步辐射X射线衍射和显微镜表征,研究表明,过渡金属在前体颗粒中的空间分布显著影响纳米尺度的相变、局部电荷异质性和微应变的积累。这种影响导致了缺陷成核和生长的反直观外向传播。此发现突显了在电池材料合成过程中对过渡金属分布的控制是关键,能够有效减少微应变和晶体缺陷,从而提高材料的结构稳定性。本文提供了一个新的视角,强调了在设计无缺陷电池材料时,需考虑微应变的原位监测和调控。这不仅为高能量和长寿命电池的开发奠定了基础,也推动了合成设计的进一步发展,具有重要的科学和应用价值。


参考文献:Zuo, W., Gim, J., Li, T. et al. Microstrain screening towards defect-less layered transition metal oxide cathodes. Nat. Nanotechnol.(2024). https://doi.org/10.1038/s41565-024-01734-x




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