1、超分子电子学的非传统纳米制备技术（Unconventional Nanofabrication for Supramolecular Electronics）

——超分子电子学旨在利用自组装策略来构造可塑的有机纳米结构，并将它们集成到微型电子设备中。

有机聚合物电子学中，许多科学努力尝试获得对结构和功能之间关联性的完全控制。这促使了利用超分子相互作用来驱动高度有序的功能组件的形成，并且已经集成到真实装置中。在由此产生的超分子电子学领域，有机半导体材料的自组装构成了生成低维和晶体功能结构的有力工具。其中包括一维纳米结构（纳米带，纳米管和纳米线）和具有独特可调的光学、电子和机械特性的二维分子晶体。优化有机半导体材料的光电子特性对于利用超分子结构作为超分子电子器件的有源元件是必不可少的。然而，它们在实际器件中的集成目前对光电子器件的进步提出了重大挑战。近期，来自法国斯特拉斯堡大学、南京大学以及加拿大国家科学研究所的研究团队报道了关于高质量一维和二维光电学活性超分子纳米结构的最新进展和通过非传统纳米制造技术将其集成到工作装置中的最新进展。报道首先介绍了低维超分子结构中电荷传输的最新进展，同时强调了它们在光电子学中的应用。然后重点介绍了最具启发性的方法和非传统的图案化技术，特别关注的是如何将单个和多个超分子纤维和凝胶以及超分子工程二维材料整合到新的垂直或水平连接中，从而实现柔性和高密度的多功能晶体管、光电探测器和忆阻器等，展现出一系列性能优异的新特性。相关研究发表在近期的《Advanced Materials》杂志上。

文章链接：Yifan Yao, Lei Zhang, Emanuele Orgiu and Paolo Samorì. Unconventional Nanofabrication for Supramolecular Electronics, Advanced Materials, 1900599（2019）.https://doi.org/10.1002/adma.201900599

2、超快自旋激光器

激光自发明以来，凭借其单色性、方向性好、能量集中等诸多优点，被广泛应用于加工制造、检测、医疗等不同领域。随着5G的到来、全球互联网流量的持续增长，短距离和高能效的光通信网络是实现数字革命的基本保证。在服务器场中，用于高速光学互连的关键设备是电流驱动的强度调制垂直腔面发射激光器（VCSEL）。类似于驱动阻尼谐振子，调制激光器具有共振频率f R，用于光强度的弛豫振荡。对于更高的频率，响应逐渐衰减并达到其低频值

的一半。而在传统的VCSEL中，调制带宽受到耦合载波-光子系统的动态特性以及寄生效应和热效应的限制。

德国波鸿鲁尔大学光子学与太赫兹技术系的研究人员通过实验证明，在普通半导体激光器中，载流子自旋和光偏振之间的耦合可以使室温调制频率高于200GHz，比目前最好的传统半导体激光器还要高近一个数量级。该自旋激光器的超快运行依赖于较短的载流子自旋弛豫时间和较大的折射率各向异性，而这两者在自旋电子学和常规激光器中通常被认为是不利于超快激光的。实验结果显示，该超快激光器克服了传统直接调制激光器的主要速度限制，进一步推动了室温下电泵浦自旋激光器的发展，为下一代低能耗超快光通信提供了前景。相关工作于近日发表在《Nature》期刊上。

文章链接：Markus Lindemann, Gaofeng Xu, Tobias Pusch, Rainer Michalzik, Martin R. Hofmann, Igor Žutić& Nils C. Gerhardt, Ultrafast spin-lasers.Nature, 2019.（10.1038/s41586-019-1073-y）

3、基于Au-WS₂超表面的非线性手性谷光子的相干控制

二维（2D）半导体的光学特性受激子效应的支配。其中，二维过渡金属二硫化物（TMDCs）在六角布里渊区高对称点K和K'（即所谓的谷点）具有直接带隙。TMDC中的反演对称性和强自旋轨道相互作用导致K和K'谷处的自旋-谷锁定。TMDC可以激发两种不同类型的能量简并激子，这些激子具有相反的Berry曲率。因此，两种类型的激子对不同螺旋性的光表现出不同的响应，这取决于它们的谷的赝自旋。这一点可以作为光电应用的基础并开发出真实可用的谷电子学器件。谷自由度能够通过不同的外部激发来进行调控，例如电场、磁场、光场等。然而谷激发态的寿命在室温下十分短暂，因而其与外部激发场的相干作用十分微弱。此外，原子级厚度的TMDC中的光-物质相互作用非常弱，在诸如二次谐波产生（SHG）的非线性转换过程中更弱。这十分不利于谷自由度的灵活和高效调控。因此，提高二维TMDC非线性过程的效率和谷系数，是谷电子学的核心问题。

近日，来自新加坡国立大学和华中科技大学等单位的研究团队发表了一项新的研究成果。他们利用超表面辅助的方法，成功的提高了单层TMDCs中自旋谷依赖的非线性过程的效率，并且能够在自由空间中的任何所需的方向上操纵不同谷中的非线性光子。该过程是基于人工超表面微纳结构和单层WS₂两部分的合成结构。利用超表面调控光的相位和自旋，利用光子的自旋轨道相互作用构造出手性依赖的的Pancharantnam–Berry 相位梯度。这种相位梯度作用于相干二次谐波过程，并对不同空间方向上的非线性手性光子加以控制。精确设计超表面的性质从而使得自旋谷激子锁定的二次谐波过程发生在单层WS₂中K和K'谷激子共振处。此外，由于纳米孔结构等离子体局域效应，超表面能够增强二次谐波的非线性过程。这种复合TMDC结构能够显著的提高谷非线性光子的激发和调控效率，从而能够促进室温下非线性、量子和谷电子纳米器件的研究和应用。

文章链接：Hu, G., et al., Coherent steering of nonlinear chiral valley photons with a synthetic Au-WS₂metasurface. Nature Photonics, 2019.

4、介电超表面助力超灵敏高光谱的成像和生物检测技术

基于谐振亚波长光子结构的超表面为波前调控和光聚焦提供新的研究方法。近期报道的全介电不对称超表面，由面内反转对称性断裂的超单元阵列构成，由于连续介质中束缚态性质，因而具有高Q值。与等离子体相比，介电纳米谐振器不存在固有的材料吸收损耗，并且具有连续介质中的束缚态（BIC）模式，产生非常尖锐的谐振和强光约束效应。重要的是，在可见和近红外（NIR）波段中具有超空腔模式的介电超表面，由于其与表面局域的电磁场空间重叠，可以对单个生物分子引起的局部折射率（RI）的变化做出非常灵敏的响应。这与传统的硅亚波长纳米粒子中的Mie-type共振形成了对比，后者主要存在于高折射率材料中。先前近红外波段具有Mie-type共振模式的硅纳米结构被用作生物传感是通过使用光谱仪从有限的空间区域监测共振偏移并量化分析物的质量积累实现的。

近日，瑞士洛桑联邦理工学院Hatice Altug 等人结合介电超表面和高光谱成像技术，开发了一个超灵敏的无标记的生物传感分析平台。该技术可以从数百万个像素点中获得空间分辨光谱，同时使用智能数据处理算法来提取每平方μm不到三个分子的高通量数字传感信息。通过独特的设计，该团队进一步展示了在不使用光谱仪的情况下从单个图像中检索光谱数据，这为便携式诊断设备的开发应用提供的新的思路。这种纳米光子学和成像光学的结合技术拓展了介电超表面在分析生物实体和大面积原子层厚二维材料方面的能力。相关工作近期发表在《Nature Photonics》上。

文章链接：Filiz Yesilkoy, Eduardo R. Arvelo, et al. Ultrasensitive hyperspectral imaging and biodetection enabled by dielectric metasurfaces（2019）.https://doi.org/10.1038/s41566-019-0394-6.

5、基于单染色滴定位的活体超分辨光声计算层析成像

光声成像的基本原理可表述为：利用脉冲激光照射生物组织，当组织吸收光能量后受热膨胀形成瞬时压力，产生一个宽带的超声信号（通常带宽在几十甚至上百MHz），即光声信号，再由换能器或其他探测器接收光声信号，最后通过重建算法反演得到组织光吸收图像。光声（PA）计算层析成像（PACT）是一种结合光激发和声探测，实现生物组织高对比度、高分辨率和深穿透的无创混合成像技术。虽然PACT已被用于小动物全身动态功能成像以及人的乳腺肿瘤成像。然而，声衍射从根本上限制了PACT的空间分辨率。

近日，加州理工学院Lihong V. Wang等人通过示踪流动在血管中的单染色滴，打破了声学衍射极限，从而实现超分辨活体光声计算层析成像。该微滴是通过将疏水性吸附染料溶解于油中，再与水混合制备而成。染色后的液滴产生的PA信号振幅比血液大得多，可以在血管中顺畅流动; 因此，它们是超分辨成像的优良示踪剂。体内的分辨率增强是通过在对小鼠大脑皮质层注射液滴时进行连续成像实现的。通过示踪在血管中流动的液滴，根据它们的中心位置构建一个超分辨率图像，从而显示出更清晰的特征和更精细的血管细节。通过液滴示踪技术使得体内成像空间分辨率提高了6倍。该技术将来或许在临床中可用于深部组织中的毛细血管成像。相关研究工作近日发表在《Light：Science & Applications》上。

图1 小鼠大脑超分辨光声计算层析成像装置示意图 

图2 红外染料IR-780碘化物光学造影剂

文章链接：Pengfei Zhang, Lei Li, et al. In vivo superresolution photoacoustic computed tomography by localization of single dyed droplets（2019）8:36.https://doi.org/10.1038/s41377-019-0147-9.

6、超低阈值InAs / GaAs量子点微盘激光器

先进的硅光子学技术有望应用于下一代芯片级数据通信网络和数据中心。由于IV族材料中直接带隙特性，将III-V族半导体光子器件整合到硅基材料是实现高效发光源的可行方案。其中单片集成方法是低成本和高集成度光子集成电路的首选。然而这种方案存在一些技术上的难点，例如Si衬底和III-V族半导体层之间的热失配、晶格失配和极型失配等等。以往的研究中往往采取添加缓冲层的方式，从而成功加工出高性能的InAs/ GaAs量子点（QD）激光器，这使得硅基光子学的商用进程向前迈进了一大步。

与单片集成的硅基脊型波导激光器或分布式反馈激光器相比，回音壁模式（WGM）微盘激光器体积更小，激光阈值更低，从而更加有利于制作COMS兼容的高集成高性能激光器。以往的研究报道了一些微盘激光器的研究成果。例如将五个堆叠的InAs 量子点有源层直接生长在GaAs-on-V-grooved Si模板上，发射约1.3μm的激光。以及Si（001）衬底上阈值为1.6mw的微盘激光器。然而，直接生长在平面Si（001）衬底上的超低发射阈值的室温连续波泵浦微盘量子点激光器尚未被报道。

近日，来自香港科技大学和伦敦大学等的联合科研团队发表了一项研究成果。他们演示了堆叠的InAs/ GaAs量子点微盘激光器。该激光器使用的是单片生长的Si（001）衬底，在室温下在连续波光泵浦下具有较小的占位面积和超低激光阈值。微盘激光器直径大约2微米，激光阈值可以低至〜3μW。具有超低激光阈值和小占位面积的微盘激光器具有良好的激光特性，为在Si平台上大规模、低成本地集成激光源提供了可行的途径。

文章链接：Taojie Zhou, Mingchu Tang, Guohong Xiang, Xuan Fang, Xiu Liu, Boyuan Xiang, Suikong Hark, Mickael Martin, Marie-Leonor Touraton, Thierry Baron, Ying Lu, Siming Chen, Huiyun Liu, and Zhaoyu Zhang, "Ultra-low threshold InAs/GaAs quantum dot microdisk lasers on planar on-axis Si（001）substrates," Optica 6, 430-435（2019）.

7、受激拉曼荧光光谱和成像

强大的光学工具彻底改变了科学和技术的发展进程。其中，拉曼光谱和荧光光谱都是应用范围很广的光学探测工具。当光线照射到分子并且和分子中的电子云及分子键结产生相互作用，就会发生拉曼效应。对于自发拉曼效应，光子将分子从基态激发到一个虚拟的能量状态。当激发态的分子放出一个光子后并返回到一个不同于基态的旋转或振动状态。在基态与新状态间的能量差会使得释放光子的频率与激发光线的波长不同。拉曼光谱学在化学领域广泛被运用，是因为化学键以及分子都其特殊振动的光谱信息，因此提供作为分子鉴别时的重要特征。荧光光谱是指某些物质经某波长入射光照射后，分子被激发从Sa到Sb，并在很短时间内去激发从Sb返回Sa，发出波长长于入射光的荧光。一般的荧光检测在单分子尺度具有较高的灵敏度，从而让人们得到充足的单分子化学信息。相比之下，基于拉曼的振动光谱则能够提供关于分子结构、动力学和耦合的精确化学特异性，但灵敏度不足。

近日，来自美国哥伦比亚大学的研究人员报告了一种受激拉曼激发荧光（SREF）的混合技术，该技术同时具有优异的检测灵敏度和精细的化学特异性。通过将荧光材料的基态受激拉曼泵浦到中间振动本征态，然后上转换为电子荧光态，SREF振动能够编码到荧光发射的激发光谱中。通过利用窄的振动线宽，能够看到细胞中的多重SREF成像，从而打破了荧光的“颜色屏障”。通过利用SREF的超高灵敏度，研究人员实现了全场单分子拉曼光谱和成像，并且没有涉及等离子体增强。通过合并拉曼和荧光光谱，SREF将成为化学和生物学的有价值的工具。

文章链接：Hanqing Xiong, Lixue Shi, Lu Wei, Yihui Shen, Rong Long, Zhilun Zhao, and Wei Min, 'Stimulated Raman Excited Fluorescence Spectroscopy and Imaging', Nature Photonics（2019）.